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钴酸锂充放电过程伴随着锂离子的脱出和嵌入,空间结构逐步发生变化。


当0.93≤x≤1,LixCoO2属于六方晶系(H-1相);0.75≤x<0.93时,六方晶系H-1相逐渐转变成六方晶系H-2相,两相比例随x的变化而变化;


0.5≤x<0.75时,LixCoO2属于六方晶系(H-2相);单相H-1和H-2都属于R-3m空间群,具有相同的对称性,但两相晶胞参数上有所不同,单相H-1通常偏向半导体电导特性,单相H-2通常偏向金属电导特性[2];


0.45≤x<0.5时,充电电压在4.2V左右,LixCoO2由六方晶系H-2转变为单斜晶系M,属于P12/m1空间群,

这一过程伴随着晶胞参数不规则变化,

导致这一现象的原因可能是锂离子和锂空位空间规律发生变化,


呈现出有序-无序-有序的变化规律,晶体参数的变化导致材料颗粒体积的变化,


LixCoO2由六方晶系H-2转变为单斜晶系M,材料晶胞沿c轴膨胀了2.3%[3];



0.28≤x<0.45时,单斜晶系M向第二个六方晶系O3转变,此相变的发生为后续高电压钴酸锂开发起到引导作用;



当x趋向于0时,第二个六方晶系O3逐渐转变为第二个单斜晶系O1转变,两相转变在4.5V附近,该相变沿c轴发生剧烈变化,膨胀了2.6%[3]

表面包覆能够抑制表面元素溶解,稳定表面结构,提升电化学性能。
表面包覆包括:(1)电子导体包覆:碳元素是一种电子导体材料,J.Kim等[15]通过低温液相法将碳元素包覆在钴酸锂表面,他们发现碳能够提高循环性能、倍率性能及高温存储性能;
(2)离子导体包覆:LATP是一种良好的离子导体材料,Morimoto等[16]应用机械法将电解质LATP包覆在钴酸锂表面,提高钴酸锂在4.5V的循环性能及倍率性能;

(3)电子离子双导体包覆:电极是一种的电子离子导体,JoongSun Park等[17]发现AlWxFy是一种良好的电子离子导体,包覆钴酸锂在4.5V下具有电化学性能;

(4)电子离子双绝缘包覆:常用的有镁、铝、钛、锆等氧化物。
2016年XieMing等[18]发现,三氧化二铝包覆的样品,在4.7V下具有更加的电性能。
A.Yano等[19]发现在高电压循环下,三氧化二铝包覆钴酸锂能够抑制表层材料开裂,改善电性能。
S.S.Jayasree等[20]发现,二氧化钛包覆样品在高电压下能够提高稳定性,改善倍率性能。
多种元素共包覆也成为高压钴酸锂包覆改性的一个发展趋势。

由于3C及其他领域对电池的能量密度要求越来越高,快速充电越发流行,钴酸锂必然朝着更高电压、更大倍率方向发展。高压钴酸锂的难点主要集中在以下几个方面:


(1)体相结构的控制:在高电压下,层状结构钴酸锂由于过度脱锂,结构发生剧烈变化,伴随着相变及应力的产生,过度的应力会使颗粒开裂,破坏体相结构,使得循环性能变差。可以通过微量元素共掺杂来抵消应力,以达到抑制材料开裂的目的;


(2)表面界面结构的控制:主要通过引入新的表面包覆优化表面结构,抑制过渡金属溶解,抑制表面重构,从而达到提的目的;



(3)抑制表层氧的活性:氧的溢出伴随着过渡金属溶解及产气的发生。通过表层处理及高压电解液的配套使用,降低材料表面气体溢出,从而达到提高高温稳定性及循环性能的目的

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